2020年2月26日にトイズファクトリーより、メジャーデビューシングル「NO LIFE CODE」をリリースした。

2021年TVアニメ『真・中華一番！』オープニング主題歌「Tough Heart」を1月27日にリリース。
4月5日には本人も声優として出演したTVアニメ『さよなら私のクラマー』のオープニングテーマ「AMBITIOUS GOAL」を配信限定シングルとしてリリース。
『映画 さよなら私のクラマー ファーストタッチ』の主題歌「空は誰かのものじゃない」、同映画の劇中挿入歌「Can you sing along?」を含む全13曲の1stアルバム「Gradation Collection」を6月23日にリリース。

2022年2月2日には昨年KT Zepp Yokohama・Zepp Namba・Zepp Hanedaの3か所で行われた1stLIVE TOUR「小林愛香LIVE TOUR 2021 "KICKOFF!"」のBlu-ray&DVDをリリース。
同日にTVアニメ『殺し愛』のエンディングテーマ「マコトピリオド」も配信スタート。